Messung und Vorhersage von Selbstdiffusionskoeffizienten in Mischungen mit optimaler Versuchsplanung

Diffusionskoeffizienten in Gemischen spielen in der Verfahrenstechnik eine wesentliche Rolle, bspw. für die Modellierung von Transportprozessen und die Simulation von Trennverfahren. Aufgrund der fehlenden Messdaten für viele industriell wichtige Verbindungen und Mischungen ist die Entwicklung von Vorhersagemethoden von entscheidender Bedeutung. Für deren Entwicklung wird jedoch auch eine große Menge Daten benötigt. Die Selbstdiffusionskoeffizienten in Mischungen können mittels Pulsed-Field Gradient (PFG) Kernspinresonanzspektroskopie (Nuclear Magnetic Resonance, NMR) zuverlässig gemessen werden und gehen in unendlicher Verdünnung in die Transportdiffusionskoeffizienten über. Mittels (PFG) NMR Spektroskopie kann zudem die Diffusion in porösen Medien untersucht werden, die z.B. in katalytischen Anwendungen eine wichtige Rolle spielt. Sie ermöglicht außerdem die Bestimmung wichtiger Eigenschaften der porösen Feststoffe, darunter das Oberflächen-zu-Volumen-Verhältnis und die Porengrößenverteilung.

Darüber hinaus können Matrixvervollständigungsmethoden (Matrix Completion Methods, MCMs) aus dem Machine Learning zur Vorhersage von Selbstdiffusionskoeffizienten verwendet werden. Strategien aus dem Aktiven Lernen (Active Learning, AL) bzw. Versuchsplanung (Design of Experiments, DOE) können verwendet werden, um Messpunkte systematisch zur größtmöglichen Verbesserung der MCMs zu identifizieren. Diese Punkte werden mittels PFG NMR Spektroskopie gemessen und die Verbesserung der MCMs evaluiert. Als AL Strategie dient zunächst Uncertainty Sampling. Dabei wird der jeweils unsicherste Punkt in der Matrix identifiziert und gemessen. Weiterhin werden Expected Error Reduction, (Density) Weighed Sampling und Entropy Sampling untersucht, die auf unterschiedliche Weise das gleiche Ziel verfolgen.

Vorlesungsbetreuung

• ChemCar-Wettbewerb I (WS 2022/2023)
• Wärmeübertragung (WS 2023/24)
• Grundlagenlabor für das Schwerpunktfach I (SS 2024)
• Elektrolytthermodynamik (WS 2024/25)

Sprechzeiten

Nach Vereinbarung

Veröffentlichungen

Vorträge

• S. Mross, Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Measurement and Prediction of Self-Diffusion Coefficients with NMR Spectroscopy and Active Learning Strategies, Thermodynamik-Kolloquium, Hannover, 25.09.-27.09.2023.
• Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Improvement of Diffusion Coefficient Prediction by Active Learning, 33^rd European Symposium on Applied Thermodynamics, Edinburgh, UK, 09.06.-12.06.2024.
• Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Improvement of Diffusion Coefficient Prediction by Active Learning, 20^th International Conference on Diffusion in Solids and Liquids (DSL), Barcelona, 24.06.-28.06.2024.

Poster

• Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Prediction of Diffusion Coefficients in Mixtures with Tensor Completion: European Conference on Machine Learning and Principles and Practice of Knowledge Discovery in Databases ECML PKDD, Vilnius, Lithuania, 9. September 2024 (Poster-Präsentation).
• Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Prediction of Diffusion Coefficients in Mixtures with Tensor Completion: Thermodynamik-Kolloquium, Stuttgart, 25. September 2024 (Poster-Präsentation).