Matrix- und Tensorvervollständigungsmethoden für die Vorhersage von Stoffeigenschaften in Mischungen

Zuverlässige Stoffdaten von Mischungen sind eine zentrale Grundlage für die Modellierung, Auslegung und Optimierung verfahrenstechnischer Prozesse. Da experimentelle Daten jedoch nur für einen kleinen Teil der relevanten Stoffsysteme verfügbar sind, werden prädiktive Methoden benötigt, die auch für bisher nicht untersuchte Mischungen verlässliche Vorhersagen ermöglichen. In diesem Projekt werden Matrix- und Tensorvervollständigungsmethoden eingesetzt, um diese Lücken systematisch zu schließen. Die Grundidee besteht darin, Stoffdaten binärer Mischungen in Matrizen oder Tensoren zu organisieren, deren Zeilen und Spalten den beteiligten Stoffen und Bedingungen und deren Einträge den gesuchten Eigenschaften entsprechen. Fehlende Einträge können somit datengetrieben vorhergesagt werden, wobei physikalisches Vorwissen aus etablierten physikalischen Modellen gezielt in die Machine-Learning-Modelle integriert wird.

Ein Schwerpunkt liegt auf der Vorhersage von Diffusionskoeffizienten bei unendlicher Verdünnung in binären Flüssigkeitsgemischen. Diese Transportgrößen sind unter anderem für die Beschreibung von Stofftransport, Reaktions- und Trennprozessen relevant, experimentell jedoch nur lückenhaft verfügbar. Durch Tensorvervollständigungsmethoden kann zusätzlich die Temperaturabhängigkeit berücksichtigt werden, sodass Diffusionskoeffizienten nicht nur für einzelne Temperaturen, sondern über einen erweiterten Temperaturbereich vorhergesagt werden können. Darüber hinaus werden Matrixvervollständigungsmethoden auf Elektrolytlösungen übertragen, indem Parameter etablierter Aktivitätskoeffizientenmodelle für bisher nicht untersuchte Kation-Anion-Kombinationen vorhergesagt werden. Dies erweitert die Anwendbarkeit physikalisch interpretierbarer Elektrolytmodelle erheblich. Ein aktueller Anwendungskontext ist die Phosphorrückgewinnung aus Abwasser, bei der die Aktivitäten ionischer Spezies in wässriger Lösung eine entscheidende Rolle für Löslichkeit, Fällung und Prozessführung spielen.

Active Learning zur Verbesserung von Modellvorhersagen mittels neuer Messungen

Die Leistungsfähigkeit datengetriebener Vorhersagemethoden hängt wesentlich von der Qualität und Verteilung der verfügbaren Trainingsdaten ab. Da neue Messungen zeit- und kostenintensiv sind, ist es nicht ausreichend, experimentelle Daten lediglich zufällig zu erweitern. Stattdessen werden in diesem Projekt Active-Learning-Strategien entwickelt und angewendet, um gezielt diejenigen Stoffsysteme zu identifizieren, deren Messung den größten Informationsgewinn für das Modell erwarten lässt. Dadurch werden experimentelle Ressourcen effizient eingesetzt und die Modellgenauigkeit kann mit möglichst wenigen zusätzlichen Messpunkten verbessert werden.

Im Kontext der Matrix- und Tensorvervollständigung werden Active-Learning-Strategien insbesondere zur Planung neuer Diffusionsmessungen eingesetzt. Ausgewählte Solut-Solvens-Systeme werden experimentell mittels Pulsed-Field-Gradient-NMR-Spektroskopie untersucht und anschließend zur erneuten Modellanpassung verwendet. Dieser Ansatz wird aktuell auf Elektrolytsysteme erweitert. Die so entstehende Kopplung aus datengetriebener Modellierung, physikalischem Vorwissen und adaptiver Experimentplanung ermöglicht eine gezielte Erweiterung chemischer Stoffdatenbanken. Langfristig soll dieser Ansatz dazu beitragen, prädiktive Modelle für thermodynamische und transportbezogene Stoffeigenschaften robust und dateneffizient zu machen.

Vorlesungsbetreuung

• ChemCar-Wettbewerb I (WS 2022/2023)
• Wärmeübertragung (WS 2023/24)
• Grundlagenlabor für das Schwerpunktfach I (SS 2024)
• Elektrolytthermodynamik (WS 2024/25)
• Maschinelles Lernen in der Verfahrenstechnik (SS 2025)
• Thermodynamik der Transportprozesse (WS 2025/26)

Sprechzeiten

Nach Vereinbarung

Veröffentlichungen

• Z. Romero, K. Münnemann, H. Hasse, F. Jirasek: Improvement of Diffusion Coefficient Prediction by Active Learning, J. Phys. Chem. B 2025, 129, 36, 9219–9228. [doi]

• Z. Romero, K. Münnemann, H. Hasse, F. Jirasek: Prediction of Diffusion Coefficients in Mixtures with Tensor Completion, Phys. Chem. Chem. Phys. 2026. [doi] [xiv]

   

Vorträge

• S. Mross, Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Measurement and Prediction of Self-Diffusion Coefficients with NMR Spectroscopy and Active Learning Strategies, Thermodynamik-Kolloquium, Hannover, 25.09.-27.09.2023.
• Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Improvement of Diffusion Coefficient Prediction by Active Learning, 33^rd European Symposium on Applied Thermodynamics, Edinburgh, UK, 09.06.-12.06.2024.
• Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Improvement of Diffusion Coefficient Prediction by Active Learning, 20^th International Conference on Diffusion in Solids and Liquids (DSL), Barcelona, Spain, 24.06.-28.06.2024.
• Z. Romero, M. Kohns, H. Hasse, F. Jirasek: A Hybrid Model for Predicting Activities in Aqueous Electrolyte Solutions, 23^rd European Conference on Thermophysical Properties (ECTP), Gouvieux, France, 21.-24.06.2026.

Poster

• Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Prediction of Diffusion Coefficients in Mixtures with Tensor Completion: European Conference on Machine Learning and Principles and Practice of Knowledge Discovery in Databases ECML PKDD, Vilnius, Lithuania, 9. September 2024 (Poster-Präsentation).
• Z. Romero, K. Münnemann, F. Jirasek, H. Hasse: Prediction of Diffusion Coefficients in Mixtures with Tensor Completion: Thermodynamik-Kolloquium, Stuttgart, 25. September 2024 (Poster-Präsentation).